Počet záznamů: 1

Relaxation Dynamics of Pseudomonas aeruginosa ReI(CO)3(.alpha.-diimine)(HisX)+ (X = 83, 107, 109, 124, 126)CuII Azurins

  1. 1.
    0333179 - UFCH-W 2010 RIV US eng J - Článek v odborném periodiku
    Blanco-Rodríguez, A. M. - Busby, M. - Ronayne, K. L. - Towrie, M. - Grädinaru, C. - Sudhamsu, J. - Sýkora, Jan - Hof, Martin - Záliš, Stanislav - Di Billio, A. J. - Crane, B. R. - Gray, H. B. - Vlček, Antonín
    Relaxation Dynamics of Pseudomonas aeruginosa ReI(CO)3(.alpha.-diimine)(HisX)+ (X = 83, 107, 109, 124, 126)CuII Azurins.
    [Relaxační dynamika Pseudomonas aeruginosa ReI(CO)3(.alpha.-diimine)(HisX)+ (X = 83, 107, 109, 124, 126)CuII azurinů.]
    Journal of the American Chemical Society. Roč. 131, č. 33 (2009), s. 11788-11800 ISSN 0002-7863
    Grant CEP: GA MŠk OC09043; GA MŠk(CZ) LC06063
    Výzkumný záměr: CEZ:AV0Z40400503
    Klíčová slova: resolved infrared spectroscopy * excited-state dynamics * electron transfer
    Kód oboru RIV: CF - Fyzikální chemie a teoretická chemie
    Impakt faktor: 8.580, rok: 2009

    Photoinduced relaxation processes of five structurally characterized Pseudomonas aeruginosa Re-I(CO)(3)(alpha-diimine)(HisX) (X = 83, 107, 109, 124, 126)Cu-II azurins have been investigated by time-resolved (ps-ns) IR spectroscopy and emission spectroscopy. Crystal structures reveal the presence of Re-azurin dimers and trimers; that in two cases (X = 107, 124) involve van der Waals interactions between interdigitated diimine aromatic rings. Time-dependent emission anisotropy measurements confirm that the proteins aggregate in mM solutions (D2O, KPi buffer, pD = 7.1). Excited-state DFT calculations show that extensive charge redistribution in the Re-I(CO)(3) -> diimine (MLCT)-M-3 state occurs: excitation of this (MLCT)-M-3 state triggers several relaxation processes in Re-azurins whose kinetics strongly depend on the location of the metallolabel on the protein surface.

    Fotoindukované relaxační procesy pěti strukturně charakterizovaných Pseudomonas aeruginosa ReI(CO)3(N,N)(.alpha.-diimine)(HisX) (X = 83, 107, 109, 124, 126)CuII azurinů byly studovány časově rozlišenou (ps-ns) IR spektroskopií a emisní spektroskopií. Krystalové struktury odhalily přítomnost Re-azurinových dimerů a trimerů, která ve dvou případech (X = 107, 124) ukazuje na možnost van der Waalsovské interakce mezi aromatickými kruhy. Měření časově závislé emisní anisotropie potvrdila shlukování proteinů v mM roztocích (D2O, KPi buffer, pD = 7.1). DFT výpočty excitovaných stavů ukazují na výraznou redistribuci náboje v excitovaném stavu ReI(CO)3 -> diimin 3MLCT.
    Trvalý link: http://hdl.handle.net/11104/0178234