Surface Protonation at the Rutile (110) Interface: Explicit Incorporation of Solvation Structure within the Refined MUSIC Model Framework

0317922 - ÚCHP 2009 RIV US eng J - Článek v odborném periodiku
Machesky, M.L. - Předota, Milan - Wesolowski, D.J. - Vlček, Lukáš - Cummings, P. T. - Rosenqvist, J. - Ridley, M.K. - Kubicki, J.D. - Bandura, A.V. - Kumar, N. - Sofo, J.O.
Surface Protonation at the Rutile (110) Interface: Explicit Incorporation of Solvation Structure within the Refined MUSIC Model Framework.
[Protonace povrchu na rozhraní (110) rutilu: Explicitní zahrnutí solvatační struktury v rámci vylepšeného MUSIC modelu.]
Langmuir. Roč. 24, č. 21 (2008), s. 12331-12339. ISSN 0743-7463
Grant CEP: GA ČR GA203/08/0094; GA AV ČR 1ET400720507
Grant ostatní: M.K.R.(US) EAR/0124001; M.L.M(US) DE/AC05/00OR22725
Výzkumný záměr: CEZ:AV0Z40720504
Klíčová slova: solid-liquid interface * surface * simulation
Kód oboru RIV: CF - Fyzikální chemie a teoretická chemie
Impakt faktor: 4.097, rok: 2008

The detailed solvation structure at the (110) surface of rutile (alpha-TiO2) in contact with bulk liquid water has been obtained primarily from experimentally-verified classical molecular dynamics (CMD) simulations of the ab initio-optimized surface in contact with SPC/E water. The results are used to explicitly quantify H-bonding interactions, which are then used within the refined MUSIC model framework to predict surface oxygen protonation constants. Quantum mechanical molecular dynamics (QMD) simulations in the presence of freely-dissociable water molecules produced H-bond distributions around deprotonated surface oxygens very similar to those obtained by CMD with non-dissociable SPC/E water, thereby confirming that the less computationally intensive CMD simulations provide accurate H-bond information.

Detailní solvatační struktura u (110) povrchu rutilu (alfa-Ti02) v kontaktu s vodným roztokem byla získána primárně z experimentálně ověřených klasických molekulárních simulací (CMD) povrchu optimizovaného pomocí ab initio v kontaktu s SPC/E vodou. Výsledky byly použity k explicitnímu kvantifikování vodíkových vazeb, které jsou následně použity v rámci MUSIC modelu k predikování protonačních konstant povrchových kyslíků. Kvantově mechanické molekulárně dynamické simulace (QMD) s volně disociující vodou dávajíc vznik rozložení vodíkových vazeb v souladu s výsledky nedisociující SPC/E vody.
Trvalý link: http://hdl.handle.net/11104/0004947