Water photodissociation in free ice nanoparticles at 243 nm and 193 nm

0316469 - ÚFCH JH 2012 RIV GB eng J - Článek v odborném periodiku
Poterya, Viktoriya - Fárník, Michal - Ončák, M. - Slavíček, P.
Water photodissociation in free ice nanoparticles at 243 nm and 193 nm.
[Fotodisociace vody ve volných nanočásticích ledu při 243 nm a 193 nm.]
Physical Chemistry Chemical Physics. Roč. 10, č. 32 (2008), s. 4835-4842. ISSN 1463-9076. E-ISSN 1463-9084
Grant CEP: GA AV ČR KAN400400651; GA ČR GA203/06/1290
Výzkumný záměr: CEZ:AV0Z40400503
Klíčová slova: liquid water * synchrotron-radiation * hydrogen halides
Kód oboru RIV: CF - Fyzikální chemie a teoretická chemie
Impakt faktor: 4.064, rok: 2008

The photolysis of (H2O)n nanoparticles of various mean sizes between 85 and 670 has been studied in a molecular beam experiment. At the dissociation wavelength 243 nm (5.10 eV), a two photon absorption leads to H-atom production. The measured kinetic energy distributions of H-fragments exhibit a peak of slow fragments below 0.4 eV with maximum at approximately 0.05 eV, and a tail of faster fragments extending to 1.5 eV. The dependence on the cluster size suggests that the former fragments originate from the photodissociation of an H2O molecule in the cluster interior leading to the H-fragment caging and eventually generation of a hydronium H3O molecule. The photolysis of surface molecules yields the faster fragments. At 193 nm (6.42 eV) a single photon process leads to a small signal from molecules directly photolyzed on the cluster surface.

Fotolýza nanočástic (H2O) n různé průměrné velikosti, měnící se od 85 do 670 byla zkoumána v experimentu molekulových paprsků. Při disociační vlnové délce 243 nm (5,10 eV) vedla dvoufotonová absorpce k produkci vodíkového atomu. Měřená kinetická energie rozdělení fragmentů H vykazuje vrchol pomalých fragmentů pod 0,4 eV s maximem přibližně u 0,05 eV, a chvost rychlejších fragmentů protahující se k 1,5 eV. Závislost na velikosti klastru ukazuje, že dřívější fragmenty pocházející z fotodisociace molekuly H2O z vnitřku klastru vedou k zachycení fragmentu H případně k tvorbě molekuly H3O+. Fotolýza molekul na povrchu přináší rychlejší fragmenty. Při vlnové délce 193 nm (6,42 eV) vede jednofotonový proces k malému signálu od molekul ionizovaných přímo na povrchu klastru. Dvoufotonové procesy u této vlnové délky můžou vést k ionizaci klastru a konkurovat fotodisociaci, jak napovídá nedostatečný vzrůst signálu H fragmentů. Experimentální poznatky jsou doplněné teoretickými výpočty.
Trvalý link: http://hdl.handle.net/11104/0166383