NO Oxidation Kinetics on Iron Zeolites: Influence of Framework Type and Iron Speciation

0107581 - UFCH-W 20040159 RIV NL eng J - Článek v odborném periodiku
Brosius, R. - Habermacher, D. - Martens, J. A. - Vradman, L. - Herskowitz, M. - Čapek, Libor - Sobalík, Zdeněk - Dědeček, Jiří - Wichterlová, Blanka - Tokarová, V. - Gonsiorová, O.
NO Oxidation Kinetics on Iron Zeolites: Influence of Framework Type and Iron Speciation.
[Kinetika oxidace NO na železitých zeolitech: efekt typu zeolitového skeletu a typu železitých částic.]
Topics in Catalysis. 30-31, 1/4 (2004), s. 333-339. ISSN 1022-5528. E-ISSN 1572-9028
Grant ostatní: AMMONORE G5RD-CT(XE) 2001-00595
Výzkumný záměr: CEZ:AV0Z4040901
Klíčová slova: NO oxidation * zeolites * iron
Kód oboru RIV: CF - Fyzikální chemie a teoretická chemie
Impakt faktor: 2.493, rok: 2004

Zeolites having MFI, FER and *BEA topology were loaded with iron using solid state cation exchange method. The Fe:Al atomic ratio was 1:4. The zeolites were characterized using nitrogen adsorption, FTIR and DR UV-Vis-NIR spectroscopy. The catalytic activity in NO oxidation and the occurrence of NOx adsorption was determined in a fixed-bed mini reactor using gas mixtures containing oxygen and water in addition to NO and NO2 and temperatures of 200-350.DEG.C. Under these reaction conditions, the NOx adsorption capacity of these iron zeolites was negligible. The kinetic data could be fitted with a LHHW rate expression assuming a surface reaction between adsorbed NO and adsorbed O2. The kinetic analysis revealed the occurrence of strong reaction inhibition by adsorbed NO2. FER and MFI zeolites were more active than *BEA type zeolite. MFI zeolite is most active but suffers most from NO2 inhibition of the reaction rate.

Železo bylo zavedeno do zeolitů MFI, FER a *BEA topologie pomocí iontové výměny v pevné fázi. Fe:Al atomární poměr byl 1:4. Zeolity byly charakterizovány pomocí adsorpce dusíku, FTIR a DR UV-Vis-NIR spektroskopie. Katalytická aktivita v oxidaci NO a rozsah NOx adsorpce byly určeny v mikro-reaktoru pomocí reaktantů obsahujících kyslík a vodní páru, vedle NO a NO2 při teplotě 200-350 oC. Za těchto podmínek adsorpční kapacita NOx byla zanedbatelná. Kinetická data souhlasila s LHHW rychlostním vztahem za předopokladu průběhu povrchové reakce adsorbovaného NO a O2. Kinetická analýza nalezla silnou inhibici reakce adsorbovaným NO2. Zeolity FER a MFI struktury byly mnohem více aktivní než *BEA typ zeolitů. MFI zeolit vykazuje nejvyšší aktivitu, avšak reakční rychlost je významně potlačena adsorbovaným NO2. Z FTIR a UV-Vis spekter vyplývá, že isolované Fe3+ ionty a binukleární Fe3+ komplexy jsou aktivní v oxidaci NO. Ve srovnání s isolovanými Fe3+ ionty binukleární komplexy přítomné v MFI struktuře zeolitů se zdají být více citlivé k otravě NO2.
Trvalý link: http://hdl.handle.net/11104/0014735