Co-beta Zeolite Highly Active in Propane-SCR-NOx in the Presence of Water Vapor: Effect of Zeolite Preparation and Al Distribution in the Framework

0107577 - UFCH-W 20040155 RIV US eng J - Článek v odborném periodiku
Čapek, Libor - Dědeček, Jiří - Wichterlová, Blanka
Co-beta Zeolite Highly Active in Propane-SCR-NOx in the Presence of Water Vapor: Effect of Zeolite Preparation and Al Distribution in the Framework.
[Co-beta zeolit vysoce aktivní v reakci propan-SCR-NOx v přítomnosti vodní páry: efekt přípravy zeolitu a distribuce Al ve skeletu.]
Journal of Catalysis. Roč. 227, č. 2 (2004), s. 352-366. ISSN 0021-9517. E-ISSN 1090-2694
Grant CEP: GA MŠMT 1P04OCD15.20
Výzkumný záměr: CEZ:AV0Z4040901
Klíčová slova: Co-beta * SCR-NOx * Al distribution in zeolites
Kód oboru RIV: CF - Fyzikální chemie a teoretická chemie
Impakt faktor: 4.063, rok: 2004

CoNH4-beta and CoH-beta zeolites, with various Co loadings were prepared by Co ion exchange into NH4- and H-beta parent zeolites, from which the template was removed by calcination of the as-synthesized beta zeolite in a stream of ammonia and oxygen, respectively. It has been found that the CoNH4-beta zeolites, in contrast to CoH-beta zeolites, exhibited high and stable activity in selective catalytic reduction of NOx with propane in the presence of water vapor (10 %). To analyze the reasons of the exceptional activity of CoNH4-beta zeolites, both zeolite preparations were studied with respect to the state and location of aluminium, character of Al-related acid sites and Co ion exchange capacity by means of FTIR spectra of OH groups of dehydrated zeolites and those after adsorption of d3-acetonitrile, 29Si , 27Al and 27Al 3Q MAS NMR spectra. It has been shown that the procedure of template removal in an ammonia stream (in contrast to standard calcination in oxygen).

CoNH4-beta andCoH-beta zeolity s různou koncentrací kobaltu, byly připraveny iontovou výměnou výchozích NH4- a H-beta zeolitů, ze kterých byl odstraněn templát kalcinací syntetizovaného beta zeolitu v proudu amoniaku a kyslíku, resp. Bylo zjištěno, že CoNH4-beta zeolity, ve srovnání s CoH-beta zeolity, vykazují vysokou a stabilní aktivitu v selektivní katalytické redukci NOx propanem v přítomnosti vodní páry (10 %). Z důvodu analýzy této vyjímečné aktivity CoNH4-beta zoelitů, obě přípravy zeolitů byly studovány ve vztahu ke stavu, lokalizaci a charakteru Al-typů kyselých center, a Co-iontové kapacity pomocí FTIR spekter OH skupin dehydratovaných zeolitů a po adsorpci d3-acetonitrilu a 29Si, 27Al a 27Al 3Q MAS NMR spectra. Postup odstranění templátu s použitím amoniaku vyrovnává negativní náboj skeletu NH4+ ionty a tím zamezuje perturbaci a dealuminace skeletu. Co-beta zeolit s vysokou koncentrací Td koordinovaných Al atomů ve skeletu (CoNH4-BERA) obsahuje vedle "holých" Co iontů také Co specie sousedící s jedním skeletálním Al atomem, které navíc, neadsorbují basické molekuly.
Trvalý link: http://hdl.handle.net/11104/0014732