Role of the Fe-zeolite structure and iron state in the N2O decomposition: Comparison of Fe-FER, Fe-BEA, and Fe-MFI catalysts

0322900 - ÚFCH JH 2009 RIV US eng J - Článek v odborném periodiku
Jíša, Kamil - Nováková, Jana - Schwarze, Michael - Vondrová, Alena - Sklenák, Štěpán - Sobalík, Zdeněk
Role of the Fe-zeolite structure and iron state in the N2O decomposition: Comparison of Fe-FER, Fe-BEA, and Fe-MFI catalysts.
[Vliv zeolitické struktury a stav Fe na rozklad N2O: srovnani Fe-FER, Fe-BEA a Fe-MFI katalyzátorů.]
Journal of Catalysis. Roč. 262, č. 1 (2009), s. 27-34. ISSN 0021-9517. E-ISSN 1090-2694
Grant CEP: GA AV ČR 1ET400400413; GA AV ČR 1QS400400560
Výzkumný záměr: CEZ:AV0Z40400503
Klíčová slova: Fe in FER * BEA a MFI * N2O decomposition
Kód oboru RIV: CF - Fyzikální chemie a teoretická chemie
Impakt faktor: 5.288, rok: 2009

The decomposition of nitrous oxide was compared over Fe-FER, Fe-MFI, and Fe-BEA with well established iron distribution in cationic positions and low amounts of less well-established oxide species. It was evidenced that, despite a comparable content of Fe(II) in the cationic positions, the catalytic activity of re-FER greatly exceeds that of Fe-BEA and Fe-MFI. While about one half of the iron sites in Fe-FER (Fe/Al < 0.15) participate in the decomposition of nitrous oxide after activation at 450 degrees C, the number of active sites in Fe-BEA or Fe-MFI was much lower, and, accordingly, without acceleration of the reaction by the addition of NO, these samples exhibit much lower catalytic activity than Fe-FER. This could be likely correlated with the concentration of Fe(II) in positions with a specific spatial iron arrangement at optimal Fe center dot center dot center dot Fe distances.

Byl porovnán rozklad oxidu dusného na Fe-FER, Fe-MFI a Fe-BEA s uspořádanou distribucí železa v kationtových polohách a s malým množstvím méně uspořádaných oxidických částic. Bylo patrné, že i přes srovnatelné množství Fe(II) v kationtových pozicích, katalytická aktivita pro Fe-FER výrazně převyšuje Fe-MFI a Fe-BEA. Zatímco polovina center v Fe-FER (Fe/Al < 0.15) se podílí na rozkladu N2O po aktivaci při teplotě 450 C, tak počet aktivních center v Fe-MFI nebo Fe-BEA byl výrazně nižší, a proto tyto vzorky vykazují mnohem nižší katalytickou aktivitu, bez urychlení reakce po přídavku NO, než Fe-FER. Toto by mohlo souviset s koncentrací Fe(II) v pozicích se specifickým prostorovým uspořádáním Fe v optimální vzdálenosti Fe...Fe. Z tohoto důvodu navrhujeme lokální strukturu s dvěma sousedními beta polohami, kde vzdálenost Fe...Fe by měla být mezi 7 – 7.5 Å, tj. srovnatelná s délkou N2O molekuly a poskytnout potenciál pro spolupráci dvou kationů železa na její roztrhnutí.
Trvalý link: http://hdl.handle.net/11104/0171033